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報告書

照射黒鉛中の炭素14の分離,1; Pechiney Q1及びIG-110黒鉛の空気酸化特性と細孔構造の変化(共同研究)

藤井 貴美夫

JAERI-Tech 2005-048, 108 Pages, 2005/09

JAERI-Tech-2005-048.pdf:25.05MB

天然ウランを燃料とする黒鉛減速炭酸ガス冷却型の日本原子力発電(株)東海発電所は、1998年3月31日に停止した。現在、同社において廃止措置に向けて検討が行われている。東海発電所や原研の高温工学試験研究炉の炉内には多くの黒鉛材料が使用されている。使用済み黒鉛を放射性廃棄物として考える場合、半減期が極めて長い炭素14($$^{14}$$C)が含まれるため廃棄処理・処分する際に問題となることが予想される。$$^{14}$$C濃度の問題を解決する一つの研究として、平成11年度から原研-原電共同研究で基礎データを取得した。$$^{14}$$C低減化方法の最適条件を選定するには、対象黒鉛材料の酸化反応と細孔構造に関する基礎データが必要である。ここでは、東海発電所に使用されているペシネQuality1黒鉛及びHTTRで使用されているIG-110黒鉛について、450$$^{circ}$$C$$sim$$800$$^{circ}$$Cの温度範囲における空気酸化特性及び反応の進行に伴う、表面積と細孔分布の変化を調べた。

論文

Surface and bulk $$sigma$$$$^{ast}$$(C-D) states in NEXAFS spectra of condensed formic acid layers

関口 広美*; 関口 哲弘; 田中 健一郎*

J. Phys., IV, 7, p.499 - 500, 1997/00

X線吸収端近傍微細構造(NEXAFS)スペクトルは分子の局所構造に敏感であることから吸着層、凝集層、ポリマー、及び薄膜など広く研究されている。本研究は特に単分子層表面と凝集層における分子環境の違いがどのようにスペクトルに影響するかをC-KVVオージェ電子収量(AEY)法による光吸収測定と光刺激イオン脱離収量(PSIDY)法により調べたものである。結果としてギ酸分子の炭素内殻吸収端で$$sigma$$$$^{ast}$$(C-D)共鳴ピークについて見るとAEY法によるピークエネルギーがD+のイオン収量ピーク値より高エネルギー側にシフトしていること等が明らかにされた。イオン収量法によるピークの方がより気相値に近いことからイオン収量スペクトルはより表面敏感で、電子収量スペクトルはバルク敏感であると解釈された。

論文

Site-specific fragmentation in condensed (CH$$_{3}$$S)$$_{2}$$ by sulfur K-edge photoexcitation

馬場 祐治; 吉井 賢資; 佐々木 貞吉

Journal of Chemical Physics, 105(19), p.8858 - 8864, 1996/11

https://doi.org/10.1063/1.472615
 被引用回数：32 パーセンタイル：72.81(Chemistry, Physical)

内殻電子励起の光化学反応により、分子内の特定の化学結合が選択的に切断される例として、ジメチルジスルフィド(CH$$_{3}$$-S-S-CH$$_{3}$$)の低温凝縮層に、S 1s吸収端付近の放射光X線を照射し、表面から脱離するフラグメントイオンを測定した。S 1s電子をS-S結合部の$$sigma$$$$^{ast}$$軌道へ共鳴励起すると(h$$nu$$=2472.1eV)、主にS$$^{+}$$及びCH$$_{3+}$$イオンが脱離するのに対し、S-C結合部の$$sigma$$$$^{ast}$$軌道へ共鳴励起すると(h$$nu$$=2473.4eV)、S-C結合が選択的に切断され、CH$$_{3+}$$イオンのみが脱離することがわかった。各エネルギーにおけるオージェ電子スペクトルの測定結果と併せて反応機構を考察し、このような選択的な化学結合の解裂は、反結合性$$sigma$$$$^{ast}$$軌道へ励起された電子(スペクテータ電子)の局在性により、それぞれの結合が切れやすくなるためであると結論した。

論文

Sorption behavior of neptunium on bentonite; Effect of calcium ion on the sorption

香西 直文; 大貫 敏彦; 村岡 進

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1021 - 1028, 1995/00

放射性廃棄物の地層処分で緩衝材として用いられるベントナイトに対するネプツニウムの吸着特性を、pH2~8の範囲でバッチ式の吸着脱離実験により調べた。特にネプツニウムはNa型スメクタイトに対し、低いpHで特異吸着し吸着量が増加することが知られているので、この点について、Na型スメクタイトとCa型スメクタイトに対するネプツニウムの吸着脱離実験結果とを比較して検討した。ベントナイトに対するネプツニウムの分配係数とpHの関係はNa型スメクタイトよりもCa型スメクタイトに対するそれらの関係と似ている。ベントナイトでは低いpH範囲でもネプツニウムの特異吸着はおきなかった。これはベントナイトに交換性陽イオンとして吸着しているカルシウムイオンの性質があらわれたためと考えられる。

論文

Effects of ionizing radiations on the amount and the chemical forms of tritium sorbed on the surface of borosilicate glass

佐伯 正克; 平林 孝圀

Radiochimica Acta, 38, p.37 - 41, 1985/00

https://doi.org/10.1524/ract.1985.38.1.37

ホウケイ酸ガラス及び石英ガラス上へのトリチウムの吸着に及ぼす電離放射線の効果を調べた。6.65~13.3kPaのトリチウムガス(HT又はDT)雰囲気下に試料を置き、$$^{6}$$$$^{0}$$Coの$$gamma$$線を2.9$$times$$10$$^{3}$$~1.1$$times$$10$$^{5}$$Gy照射した。トリチウム吸着量はトリチウムガスの圧力(P)及び吸着線量(R)の積の平方根(√R・P)に対して直線的に増加した。吸着量の増加は表面のみで認められ、内部の吸着量は変化しなかった。しかし、内部に吸着したトリチウムの脱離化学形は、$$gamma$$線照射を行わなかった場合と全く異なり、全てのトリチウムが化学吸着に変換されたことを示した。さらに、$$gamma$$線照射を行わない場合、吸着量はトリチウムガスの比放射能とともに増加した。これらの結果から、トリチウムの化学吸着は電離放射線($$beta$$及び$$gamma$$線)により生ずる比較的長寿命の欠陥と分子状トリチウム(HT又はDT)が反応することにより起こると結論した。

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